Laser-induced spin dynamics at the femto-second time scale: Understanding switching mechanisms with real-time TDDFT E.K.U. Gross Max-Planck Institute of Microstructure Physics Halle (Saale)
First ¡experiment ¡on ¡ultrafast ¡laser ¡induced ¡demagnetization Beaurepaire et ¡al, ¡PRL ¡76, ¡4250 ¡(1996)
Possible ¡mechanisms ¡for ¡demagnetization
Possible ¡mechanisms ¡for ¡demagnetisation • Direct ¡interaction ¡of ¡spins ¡with ¡ ¡the ¡magnetic ¡component ¡of ¡the ¡laser Zhang, ¡Huebner, ¡PRL ¡ 85 , ¡3025 ¡(2000)
Possible ¡mechanisms ¡for ¡demagnetisation • Direct ¡interaction ¡of ¡spins ¡with ¡ ¡the ¡magnetic ¡component ¡of ¡the ¡laser Zhang, ¡Huebner, ¡PRL ¡ 85 , ¡3025 ¡(2000) • Spin-‑flip ¡electron-‑phonon ¡scattering (ultimately ¡leading ¡to ¡transfer ¡of ¡spin ¡angular ¡momentum ¡to ¡the ¡lattice) Koopmans ¡et ¡al, ¡PRL ¡ 95 , ¡267207 ¡(2005)
Possible ¡mechanisms ¡for ¡demagnetisation • Direct ¡interaction ¡of ¡spins ¡with ¡ ¡the ¡magnetic ¡component ¡of ¡the ¡laser Zhang, ¡Huebner, ¡PRL ¡ 85 , ¡3025 ¡(2000) • Spin-‑flip ¡electron-‑phonon ¡scattering (ultimately ¡leading ¡to ¡transfer ¡of ¡spin ¡angular ¡momentum ¡to ¡the ¡lattice) Koopmans ¡et ¡al, ¡PRL ¡ 95 , ¡267207 ¡(2005) • Super-‑diffusive ¡spin ¡transport Battiato, ¡Carva, ¡Oppeneer, ¡PRL ¡ 105 , ¡027203 ¡(2010) ¡
Possible ¡mechanisms ¡for ¡demagnetisation • Direct ¡interaction ¡of ¡spins ¡with ¡ ¡the ¡magnetic ¡component ¡of ¡the ¡laser Zhang, ¡Huebner, ¡PRL ¡ 85 , ¡3025 ¡(2000) • Spin-‑flip ¡electron-‑phonon ¡scattering (ultimately ¡leading ¡to ¡transfer ¡of ¡spin ¡angular ¡momentum ¡to ¡the ¡lattice) Koopmans ¡et ¡al, ¡PRL ¡ 95 , ¡267207 ¡(2005) • Super-‑diffusive ¡spin ¡transport Battiato, ¡Carva, ¡Oppeneer, ¡PRL ¡ 105 , ¡027203 ¡(2010) ¡ • Our ¡proposal ¡for ¡the ¡first ¡50 ¡fs: ¡ Laser-‑induced ¡charge ¡excitation ¡followed ¡by ¡spin-‑orbit-‑driven ¡ demagnetization ¡of ¡the ¡remaining ¡d-‑electrons
Quantity ¡of ¡prime ¡interest: ¡ vector ¡field ¡of ¡spin ¡magnetization
Quantity ¡of ¡prime ¡interest: ¡ vector ¡field ¡of ¡spin ¡magnetization Cr ¡monolayer ¡in ¡ground ¡state
Theoretical approach: Time-dependent density-functional theory (E. Runge, E.K.U.G., PRL 52, 997 (1984)) Basic 1-1 correspondence: The time-dependent density determines uniquely � � � � ��� � 1-1 v rt rt the time-dependent external potential and hence all physical observables for fixed initial state. KS theorem: The time-dependent density of the interacting system of interest can be calculated as density � � 2 N � � � � � �� �� rt j j = 1 of an auxiliary non-interacting (KS) system � � � � 2 2 � � � � � � � � � � � � � � � i � rt v rt rt � � j S j � t 2m � � with the local potential � � � r 't � � � � � � � � � � � � � � � � � � � 3 � v r 't ' rt v rt d r ' r v r 't ' rt � � � � S � xc r '
Generalization: Non-collinear-Spin-TDDFT with SOC � � 1 � � � � � � � � � � � � � � 2 � � � �� � � � � � � � i r t , i A t v , m r t , B , m r t , � � k laser S B S t � 2 � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � B v , m r t , i r t , S k 2 c � � � � � r t , � � � � � � � � � � � � � � � � � 3 v , m r t , v r d r v , m r t , � S lattice xc � r r � � � � � � � � � � � � � � B , m r t , B r t , B , m r t , S external xc � � � k r t , where are Pauli spinors
Generalization: Non-collinear-Spin-TDDFT with SOC � � 1 � � � � � � � � � � � � � � 2 � � � �� � � � � � � � i r t , i A t v , m r t , B , m r t , � � k laser S B S t � 2 � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � B v , m r t , i r t , S k 2 c � � � � � r t , � � � � � � � � � � � � � � � � � 3 v , m r t , v r d r v , m r t , � S lattice xc � r r Universal � � � � � � � � � � � � � � functionals B , m r t , B r t , B , m r t , S external xc of ¡ � and ¡m � � � k r t , where are Pauli spinors
K. ¡Krieger, ¡K. ¡Dewhurst, ¡P. ¡Elliott, ¡S. ¡Sharma, ¡E.K.U.G., ¡JCTC ¡11, ¡4870 ¡(2015)
Aspects ¡of ¡the ¡implementation • Wave ¡length ¡of ¡laser ¡in ¡the ¡visible ¡regime (very ¡large ¡compared ¡to ¡unit ¡cell) Dipole ¡approximation ¡is ¡made (i.e. ¡electric ¡field ¡of ¡laser ¡is ¡assumed ¡to ¡be ¡spatially ¡constant) Laser ¡can ¡be ¡described ¡by ¡a ¡purely ¡time-‑dependent ¡vector ¡potential • Periodicity ¡of ¡the ¡TDKS ¡Hamiltonian ¡is ¡preserved! • Implementation ¡in ¡ELK ¡code ¡(FLAPW) ¡ (http://elk.sourceforge.net/)
Aspects ¡of ¡the ¡implementation • Wave ¡length ¡of ¡laser ¡in ¡the ¡visible ¡regime (very ¡large ¡compared ¡to ¡unit ¡cell) Dipole ¡approximation ¡is ¡made (i.e. ¡electric ¡field ¡of ¡laser ¡is ¡assumed ¡to ¡be ¡spatially ¡constant) Laser ¡can ¡be ¡described ¡by ¡a ¡purely ¡time-‑dependent ¡vector ¡potential • Periodicity ¡of ¡the ¡TDKS ¡Hamiltonian ¡is ¡preserved! • Implementation ¡in ¡ELK ¡code ¡(FLAPW) ¡ (http://elk.sourceforge.net/) ELK ¡= ¡Electrons ¡in ¡K-‑Space or Electrons ¡in ¡Kay's ¡Space ¡ Sangeeta Sharma Kay ¡Dewhurst
Aspects ¡of ¡the ¡implementation • Wave ¡length ¡of ¡laser ¡in ¡the ¡visible ¡regime (very ¡large ¡compared ¡to ¡unit ¡cell) Dipole ¡approximation ¡is ¡made (i.e. ¡electric ¡field ¡of ¡laser ¡is ¡assumed ¡to ¡be ¡spatially ¡constant) Laser ¡can ¡be ¡described ¡by ¡a ¡purely ¡time-‑dependent ¡vector ¡potential • Periodicity ¡of ¡the ¡TDKS ¡Hamiltonian ¡is ¡preserved! • Implementation ¡in ¡ELK ¡code ¡(FLAPW) ¡ (http://elk.sourceforge.net/)
Algorithm for time propagation � � � � � � � � � � 1. Set r ,t c t r j ij i i � � � � � r 2. Compute ,t and m r ,t � � � � � � � � ˆ 3. Compute v r ,t , B r ,t , A r ,t to give H t s s s KS � � ˆ � � � 4. Compute H H t ij i KS j �� � 5. Solve H d d for d and ik kj j ij � � � � � � � � � � � * i t 6. Compute c t t d d e c t k ij jk lk il kl 7. Goto 1
K. ¡Krieger, ¡K. ¡Dewhurst, ¡P. ¡Elliott, ¡S. ¡Sharma, ¡E.K.U.G., ¡JCTC ¡11, ¡4870 ¡(2015)
Analysis of the results
Calculation ¡without ¡spin-‑orbit ¡coupling components ¡of ¡spin ¡moment
Exact ¡equation ¡of ¡motion � i � � ˆ � � � � ˆ M t H , � � z KS z � t � � � � � � 3 d r m (r,t)B (rt) m (r,t)B (rt) x KS,y y KS,x � � 1 � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � 3 ˆ ˆ d r x v r,t j r,t y v r,t j r,t � � � � s y s z 2 2c � � �� ˆ ˆ spin ¡current ¡tensor j(r,t) p � � B (rt) B (rt) B (rt) KS ext XC
Exact ¡equation ¡of ¡motion � i Global ¡torque � � ˆ � � � � ˆ M t H , � � z KS z � t � exerted ¡by ¡B KS � � � � � 3 d r m (r,t)B (rt) m (r,t)B (rt) x KS,y y KS,x � � 1 � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � 3 ˆ ˆ d r x v r,t j r,t y v r,t j r,t � � � � s y s z 2 2c � � �� ˆ ˆ spin ¡current ¡tensor j(r,t) p � � B (rt) B (rt) B (rt) KS ext XC
Exact ¡equation ¡of ¡motion � i Global ¡torque � � ˆ � � � � ˆ M t H , � � z KS z � t � exerted ¡by ¡B KS � � � � � 3 d r m (r,t)B (rt) m (r,t)B (rt) x KS,y y KS,x � � 1 � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � � 3 ˆ ˆ d r x v r,t j r,t y v r,t j r,t � � � � s y s z 2 2c � � �� ˆ ˆ spin ¡current ¡tensor j(r,t) p � � B (rt) B (rt) B (rt) KS ext XC Global ¡torque ¡= ¡0, ¡ ¡if ¡ ¡B ext = ¡0 ¡ (due ¡to ¡zero-‑torque ¡theorem ¡for ¡B xc )
Note: ¡Ground ¡state ¡of ¡bulk ¡Fe, ¡Co, ¡Ni ¡is ¡collinear
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