Spectra of Solids Nicolas Tancogne-Dejean Collaborators: O. - - PowerPoint PPT Presentation

spectra of solids
SMART_READER_LITE
LIVE PREVIEW

Spectra of Solids Nicolas Tancogne-Dejean Collaborators: O. - - PowerPoint PPT Presentation

High-Harmonic Generation Spectra of Solids Nicolas Tancogne-Dejean Collaborators: O. D. Mcke, F. X. Krtner, Angel Rubio Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter


slide-1
SLIDE 1

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

High-­‑Harmonic ¡Generation ¡ Spectra ¡of ¡Solids ¡

Nicolas ¡Tancogne-­‑Dejean ¡ ¡

¡ Collaborators: ¡O. ¡D. ¡Mücke, ¡ ¡F. ¡X. ¡Kärtner, ¡Angel ¡Rubio ¡

slide-2
SLIDE 2

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Outline ¡

High-­‑harmonic ¡generation ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ (HHG) ¡

¡

Impact ¡of ¡the ¡band-­‑structure ¡

¡

¡

Ellipticity ¡dependence ¡

¡

slide-3
SLIDE 3

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Outline ¡

High-­‑harmonic ¡generation ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ (HHG) ¡

¡

Impact ¡of ¡the ¡band-­‑structure ¡

¡

¡

Ellipticity ¡dependence ¡

¡

slide-4
SLIDE 4

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Response ¡to ¡a ¡perturbation ¡

Linear ¡Response ¡ Nonlinear ¡Response ¡

Perturbation ¡ Response ¡

Electric ¡field ¡ Polarisation ¡

slide-5
SLIDE 5

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Linear ¡Response ¡ Nonlinear ¡Response ¡

Perturbation ¡ Response ¡

Electric ¡field ¡ Polarisation ¡

Perturbative ¡regime ¡

For ¡weak ¡lasers ¡ (< ¡ ¡W/) ¡ ¡ ¡

Response ¡to ¡a ¡perturbation ¡

slide-6
SLIDE 6

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Linear ¡Response ¡ Nonlinear ¡Response ¡

Perturbation ¡ Response ¡

Electric ¡field ¡ Polarisation ¡

For ¡strong ¡lasers ¡ ¡ (> ¡ ¡W/) ¡

Response ¡to ¡a ¡perturbation ¡

slide-7
SLIDE 7

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Linear ¡Response ¡ Nonlinear ¡Response ¡

Perturbation ¡ Response ¡

Electric ¡field ¡ Polarisation ¡

For ¡strong ¡lasers ¡ ¡ (> ¡ ¡W/) ¡

Non-­‑perturbative ¡regime ¡

Response ¡to ¡a ¡perturbation ¡

slide-8
SLIDE 8

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

HHG ¡in ¡atoms: ¡three-­‑step ¡model ¡

HHG ¡in ¡atoms ¡is ¡well ¡explained ¡by ¡the ¡three-­‑step ¡ model ¡[1,2] ¡ ¡

¡1. ¡Tunneling ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ [1] ¡Phys. ¡Rev. ¡Lett. ¡70, ¡1599 ¡(1993); ¡[2] ¡Phys. ¡Rev. ¡Lett. ¡71, ¡1994 ¡(1993) ¡ ¡

slide-9
SLIDE 9

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

HHG ¡in ¡atoms: ¡three-­‑step ¡model ¡

HHG ¡in ¡atoms ¡is ¡well ¡explained ¡by ¡the ¡three-­‑step ¡ model ¡[1,2] ¡

¡1. ¡Tunneling ¡ ¡ ¡ ¡2. ¡Acceleration ¡by ¡the ¡field ¡ [1] ¡Phys. ¡Rev. ¡Lett. ¡70, ¡1599 ¡(1993); ¡[2] ¡Phys. ¡Rev. ¡Lett. ¡71, ¡1994 ¡(1993) ¡ ¡

slide-10
SLIDE 10

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

HHG ¡in ¡atoms: ¡three-­‑step ¡model ¡

HHG ¡in ¡atoms ¡is ¡well ¡explained ¡by ¡the ¡three-­‑step ¡ model ¡[1,2] ¡

¡1. ¡Tunneling ¡ ¡ ¡ ¡2. ¡Acceleration ¡by ¡the ¡field ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡3. ¡Recombination ¡ [1] ¡Phys. ¡Rev. ¡Lett. ¡70, ¡1599 ¡(1993); ¡[2] ¡Phys. ¡Rev. ¡Lett. ¡71, ¡1994 ¡(1993) ¡ ¡

slide-11
SLIDE 11

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

And ¡ ¡

Bulk ¡ZnO ¡

slide-12
SLIDE 12

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

High-­‑harmonic ¡generation ¡(HHG) ¡in ¡solids ¡

Marangos, ¡Nat. ¡Phys. ¡7, ¡ ¡97 ¡(2011) ¡ Schubert ¡et ¡al., ¡Nat. ¡Phot. ¡8, ¡119 ¡(2014). ¡ Kim ¡et ¡al., ¡Nat. ¡Phot. ¡8, ¡92 ¡(2014). ¡ Hohenleutner ¡et ¡al., ¡ ¡Nature ¡523, ¡572 ¡(2015). ¡ Vampa ¡et ¡al., ¡Nature ¡522, ¡462 ¡(2015). ¡ Luu ¡et ¡al., ¡Nature ¡521, ¡498 ¡(2015). ¡ Vampa ¡et ¡al., ¡PRL ¡115, ¡193603 ¡(2015). ¡

Bulk ¡ZnO ¡

slide-13
SLIDE 13

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡applications ¡of ¡HHG ¡in ¡solids ¡

Micrometer-­‑scale ¡extreme-­‑ultra-­‑ violet ¡(XUV) ¡sources ¡ Table-­‑top ¡synchrotron ¡ Quantum-­‑logic ¡at ¡optical ¡ clock-­‑rates ¡ All-­‑optical ¡band-­‑structure ¡ reconstruction ¡ Electron-­‑hole ¡recollisions ¡ in ¡real ¡time ¡

Vampa ¡et ¡al., ¡PRL. ¡115, ¡193603 ¡(2015). ¡ Zaks ¡et ¡al ¡Nature ¡483, ¡580 ¡(2012). ¡

HHG ¡

slide-14
SLIDE 14

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Outline ¡

High-­‑harmonic ¡generation ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ (HHG) ¡

¡

HHG ¡in ¡solids: ¡Impact ¡of ¡the ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡band ¡structure ¡

¡

¡

Ellipticity ¡dependence ¡

¡

slide-15
SLIDE 15

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Understanding ¡HHG ¡in ¡solids ¡

What ¡is ¡the ¡microscopic ¡mechanism ¡ responsible ¡for ¡HHG ¡in ¡solids? ¡

slide-16
SLIDE 16

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

From ¡Kim ¡et ¡al. ¡Nature ¡Photonics ¡8, ¡92 ¡(2014) ¡

A ¡similar ¡mechanism ¡as ¡in ¡atoms? ¡ ¡

What ¡is ¡the ¡microscopic ¡mechanism ¡ responsible ¡for ¡HHG ¡in ¡solids? ¡

Understanding ¡HHG ¡in ¡solids ¡

slide-17
SLIDE 17

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

A ¡similar ¡mechanism ¡as ¡in ¡atoms? ¡ ¡ Dynamical ¡Bloch ¡oscillations? ¡

From ¡Schubert ¡et ¡al. ¡Nature ¡Photonics ¡8, ¡119 ¡(2014) ¡

What ¡is ¡the ¡microscopic ¡mechanism ¡ responsible ¡for ¡HHG ¡in ¡solids? ¡

Understanding ¡HHG ¡in ¡solids ¡

slide-18
SLIDE 18

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

A ¡similar ¡mechanism ¡as ¡in ¡atoms? ¡ ¡ Dynamical ¡Bloch ¡oscillations? ¡ ¡ Interband ¡transitions? ¡

What ¡is ¡the ¡microscopic ¡mechanism ¡ responsible ¡for ¡HHG ¡in ¡solids? ¡

From ¡Hohenleutner ¡et ¡al. ¡Nature ¡523, ¡572 ¡(2015) ¡

How ¡many ¡bands ¡are ¡ contributing? ¡

Understanding ¡HHG ¡in ¡solids ¡

slide-19
SLIDE 19

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Interband ¡transitions? ¡

From ¡Hohenleutner ¡et ¡al. ¡Nature ¡523, ¡572 ¡(2015) ¡

What ¡is ¡the ¡microscopic ¡mechanism ¡ responsible ¡for ¡HHG ¡in ¡solids? ¡

Vampa ¡et ¡al., ¡PRL. ¡115, ¡193603 ¡(2015). ¡ From ¡Schubert ¡et ¡al. ¡ ¡ Nature ¡Photonics ¡8, ¡119 ¡(2014) ¡

Two-­‑band ¡model? ¡ Five-­‑band ¡model? ¡

Understanding ¡HHG ¡in ¡solids ¡

slide-20
SLIDE 20

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Ab ¡initio ¡approach ¡to ¡HHG ¡in ¡solids ¡

Time-­‑dependent ¡density ¡functional ¡theory ¡ (TDDFT) ¡framework ¡

¡ No ¡empirical ¡parameters ¡ ¡ Full ¡band-­‑structure ¡included, ¡real ¡crystal ¡structure ¡ ¡ No ¡a ¡priori ¡approximation ¡on ¡the ¡number ¡of ¡bands ¡ ¡ ¡ Correlation ¡effects ¡can ¡be ¡investigated ¡ ¡ Possibility ¡to ¡go ¡beyond ¡intrinsic ¡effects: ¡ Phonons ¡and ¡surface ¡effects, ¡ ¡ light ¡propagation ¡effects, ¡ ¡ ¡

slide-21
SLIDE 21

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Ab ¡initio ¡approach ¡to ¡HHG ¡in ¡solids ¡

TDDFT ¡framework ¡with ¡Octopus ¡code ¡

¡ Dipole ¡approximation ¡ ¡ Laser ¡is ¡modeled ¡by ¡a ¡time-­‑dependent ¡vector ¡potential ¡ ¡ Real-­‑space ¡real-­‑time ¡TDDFT ¡ ¡ ¡

¡

slide-22
SLIDE 22

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Let ¡us ¡consider ¡a ¡general ¡Hamiltonian ¡ From ¡the ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡current ¡

slide-23
SLIDE 23

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Let ¡us ¡consider ¡a ¡general ¡Hamiltonian ¡ From ¡the ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡current ¡

Internal ¡forces ¡of ¡the ¡ system ¡ Momentum ¡of ¡the ¡system ¡

slide-24
SLIDE 24

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Let ¡us ¡consider ¡a ¡general ¡Hamiltonian ¡ From ¡the ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡current ¡

Internal ¡forces ¡of ¡the ¡ system ¡ Momentum ¡of ¡the ¡system ¡

  • the ¡total ¡momentum ¡of ¡the ¡system ¡
slide-25
SLIDE 25

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Let ¡us ¡consider ¡a ¡general ¡Hamiltonian ¡ From ¡the ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡current ¡ we ¡obtain ¡

slide-26
SLIDE 26

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Let ¡us ¡consider ¡a ¡general ¡Hamiltonian ¡ From ¡the ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡current ¡ we ¡obtain ¡

slide-27
SLIDE 27

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

From ¡the ¡exact ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡ current, ¡we ¡can ¡write ¡that ¡[1] ¡ Valid ¡for ¡atom, ¡molecules ¡and ¡solids ¡(dipole ¡approximation) ¡

slide-28
SLIDE 28

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

From ¡the ¡exact ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡ current, ¡we ¡can ¡write ¡that ¡[1] ¡ Valid ¡for ¡atom, ¡molecules ¡and ¡solids ¡(dipole ¡approximation) ¡

HHG ¡originate ¡from ¡competing ¡terms: ¡electronic ¡ density ¡and ¡electron-­‑ion ¡potential ¡

slide-29
SLIDE 29

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

From ¡the ¡exact ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡ current, ¡we ¡can ¡write ¡that ¡[1] ¡ Valid ¡for ¡atom, ¡molecules ¡and ¡solids ¡(dipole ¡approximation) ¡

HHG ¡originate ¡from ¡competing ¡terms: ¡electronic ¡ density ¡and ¡electron-­‑ion ¡potential ¡ No ¡HHG ¡from ¡an ¡homogeneous ¡electron ¡gas ¡(parabolic ¡ bands) ¡

slide-30
SLIDE 30

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Some ¡exact ¡analytical ¡results ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

From ¡the ¡exact ¡equation ¡of ¡motion ¡of ¡the ¡electronic ¡ current, ¡we ¡can ¡write ¡that ¡[1] ¡ Valid ¡for ¡atom, ¡molecules ¡and ¡solids ¡(dipole ¡approximation) ¡

HHG ¡originate ¡from ¡competing ¡terms: ¡electronic ¡ density ¡and ¡electron-­‑ion ¡potential ¡ No ¡HHG ¡from ¡an ¡homogeneous ¡electron ¡gas ¡(parabolic ¡ bands) ¡ HHG ¡is ¡enhanced ¡by ¡inhomogeneity ¡of ¡the ¡electron-­‑ ion ¡potential ¡-­‑> ¡layered ¡materials ¡are ¡good ¡candidates ¡ for ¡HHG ¡

slide-31
SLIDE 31

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Correlation ¡effects ¡in ¡HHG ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

What ¡is ¡the ¡role ¡of ¡correlations ¡in ¡HHG ¡in ¡solids? ¡

Time-­‑dependent ¡Kohn-­‑Sham ¡equations ¡ Independent-­‑particle ¡approximation: ¡

slide-32
SLIDE 32

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Correlation ¡effects ¡in ¡HHG ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

In ¡bulk ¡silicon, ¡the ¡Hartree ¡and ¡exchange-­‑correlation ¡potentials ¡ do ¡not ¡evolve ¡during ¡the ¡laser ¡pulse. ¡

Electrons ¡evolve ¡in ¡a ¡fixed ¡band ¡structure ¡ Band ¡structure ¡might ¡be ¡retrieved ¡

Bulk ¡Silicon ¡ =3000nm ¡ ¡ 25fs ¡FWHM ¡ ¡ I=1011 ¡W/cm2 ¡

slide-33
SLIDE 33

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Anisotropy ¡of ¡the ¡HHG ¡in ¡solids ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Electrons ¡only ¡explore ¡a ¡restricted ¡portion ¡of ¡the ¡Brillouin ¡zone ¡ ¡ ¡-­‑> ¡HHG ¡emission ¡is ¡anisotropic, ¡even ¡in ¡cubic ¡materials ¡

Calculated ¡TDDFT ¡anisotropy ¡map ¡of ¡ the ¡HHG ¡spectra ¡obtained ¡by ¡rotating ¡ the ¡laser ¡polarization ¡around ¡the ¡[001] ¡ crystallographic ¡direction ¡

slide-34
SLIDE 34

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Interband ¡vs ¡Intraband ¡mechanism ¡

Adapted ¡from ¡Langer ¡et ¡al., ¡Nature ¡533, ¡225 ¡(2016) ¡

slide-35
SLIDE 35

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Interband ¡vs ¡Intraband ¡mechanism ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Harmonic ¡emission ¡from ¡interband ¡mechanism: ¡ ¡only ¡if ¡ ¡conduction-­‑valence ¡transitions ¡ ¡are ¡available ¡ The ¡interband ¡mechanism ¡depends ¡on ¡the ¡density ¡of ¡optical ¡ transitions ¡(JDOS) ¡

slide-36
SLIDE 36

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Interband ¡vs ¡Intraband ¡mechanism ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Harmonic ¡emission ¡from ¡interband ¡mechanism: ¡ ¡only ¡if ¡ ¡conduction-­‑valence ¡transitions ¡ ¡are ¡available ¡ The ¡interband ¡mechanism ¡depends ¡on ¡the ¡density ¡of ¡optical ¡ transitions ¡(JDOS) ¡

Low ¡JDOS: ¡interband ¡ contribution ¡is ¡suppressed ¡ ¡ HHG ¡yield ¡improved ¡when ¡ interband ¡is ¡suppressed ¡ ¡ Toward ¡band-­‑structure ¡ engineering ¡to ¡improve ¡HHG ¡ in ¡solids ¡

slide-37
SLIDE 37

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Outline ¡

High-­‑harmonic ¡generation ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ ¡ (HHG) ¡

¡

Impact ¡of ¡the ¡band-­‑structure ¡

¡

¡

Ellipticity ¡dependence ¡

¡

slide-38
SLIDE 38

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Ellipticity ¡dependence ¡in ¡gases ¡

In ¡atomic ¡gases, ¡circular ¡light ¡suppresses ¡the ¡ harmonic ¡yield ¡

¡ No ¡recombination, ¡no ¡harmonic ¡emission ¡

  • B. Shan et al., J. Mod. Opt.

52, 277 (2005)

slide-39
SLIDE 39

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Ellipticity ¡dependence ¡in ¡gases ¡

In ¡atomic ¡gases, ¡circular ¡light ¡suppresses ¡the ¡ harmonic ¡yield ¡

¡ No ¡recombination, ¡no ¡harmonic ¡emission ¡

Not ¡the ¡case ¡in ¡solids ¡! ¡

  • B. Shan et al., J. Mod. Opt.

52, 277 (2005)

slide-40
SLIDE 40

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡HHG ¡in ¡solids ¡

Bulk ¡Si ¡ =3000nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 25fs ¡FWHM ¡

¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-41
SLIDE 41

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡HHG ¡in ¡solids ¡

Anisotropic ¡ellipticity ¡ profiles ¡

Bulk ¡Si ¡ =3000nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 25fs ¡FWHM ¡

¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-42
SLIDE 42

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡HHG ¡in ¡solids ¡

Mostly ¡from ¡ ¡ intraband ¡

Bulk ¡Si ¡ =3000nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 25fs ¡FWHM ¡

¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-43
SLIDE 43

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡HHG ¡in ¡solids ¡

Interband+ ¡intraband ¡

Bulk ¡Si ¡ =3000nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 25fs ¡FWHM ¡

¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-44
SLIDE 44

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡HHG ¡in ¡solids ¡

Interband ¡and ¡ intraband ¡react ¡ differently ¡the ¡driver ¡ ellipticity ¡

Bulk ¡Si ¡ =3000nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 25fs ¡FWHM ¡

¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-45
SLIDE 45

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡HHG ¡in ¡solids ¡

Interband ¡and ¡ intraband ¡react ¡ differently ¡the ¡driver ¡ ellipticity ¡

Bulk ¡Si ¡ =3000nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 25fs ¡FWHM ¡

¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-46
SLIDE 46

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Energy ¡cutoff ¡increase ¡from ¡ellipticity ¡ ¡

Bulk ¡MgO ¡ =1333nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 50fs ¡FWHM ¡

¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-47
SLIDE 47

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Energy ¡cutoff ¡increase ¡from ¡ellipticity ¡ ¡

Bulk ¡MgO ¡ =1333nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 50fs ¡FWHM ¡

¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-48
SLIDE 48

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Energy ¡cutoff ¡increase ¡from ¡ellipticity ¡ ¡

Bulk ¡MgO ¡ =1333nm ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 50fs ¡FWHM ¡

¡

Decrease ¡expected ¡ Instead, ¡increase ¡by ¡30% ¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-49
SLIDE 49

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

¡Circularly ¡polarized ¡harmonics ¡from ¡solids ¡

Emitted ¡harmonics ¡follow ¡the ¡ellipticity ¡of ¡the ¡driver ¡field ¡

=1333nm, ¡ ¡ I=3x1012 ¡W/cm2 ¡ 50fs ¡FWHM ¡ Example: ¡Harmonic ¡15th ¡in ¡MgO ¡ [1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-50
SLIDE 50

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Conclusion ¡

HHG ¡enhanced ¡by ¡inhomogeneity ¡of ¡the ¡electron-­‑nuclei ¡potential ¡ ¡ ¡ HHG ¡is ¡anisotropic ¡in ¡bulk ¡crystal, ¡even ¡in ¡cubic ¡materials ¡ ¡ Possible ¡to ¡suppress ¡interband ¡contribution ¡in ¡favor ¡of ¡HHG ¡yield ¡ ¡ Possible ¡to ¡predict ¡the ¡optimal ¡laser ¡polarization, ¡based ¡on ¡the ¡ ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

slide-51
SLIDE 51

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Conclusion ¡

Interband ¡and ¡intraband ¡mechanisms ¡react ¡differently ¡to ¡driver ¡ ellipticity ¡ ¡ HHG ¡cutoff ¡can ¡be ¡improved ¡by ¡ellipticity ¡ ¡ Possible ¡to ¡generate ¡circular ¡harmonics ¡in ¡solids, ¡using ¡a ¡single ¡ ¡ driver ¡field ¡

Thank ¡you ¡for ¡your ¡attention ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡ [2] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

slide-52
SLIDE 52

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Wavelength ¡dependence ¡of ¡the ¡energy ¡cut-­‑off ¡

[1] ¡N. ¡T-­‑D ¡et ¡al.,PRL ¡118, ¡087403 ¡(2017) ¡

Energy ¡cutoff ¡independent ¡of ¡the ¡wavelength ¡in ¡solids ¡

slide-53
SLIDE 53

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter

Ellipticity ¡dependence ¡in ¡bulk ¡MgO ¡

[1] ¡N. ¡T.-­‑D. ¡et ¡al., ¡Ellipticity ¡dependence ¡of ¡high-­‑harmonic ¡generation ¡in ¡solids: ¡ unraveling ¡the ¡interplay ¡between ¡intraband ¡and ¡interband ¡dynamics ¡(submitted) ¡ ¡

Comparison ¡between ¡TDDFT ¡(LDA) ¡and ¡experimental ¡results ¡

slide-54
SLIDE 54

Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter